Качественные представления о двухстадийном диффузионном переносе ГПД. Обзор физических моделей и их сопоставление.

переноса ГПД (газообразные продукты деления) в режиме постоянного облучения определяется диффузией и описывается уравнением диффузии с внутренними источниками и членом, учитывающим выбывание из процесса распадающихся со временем радиоактивных изотопов.
Попытки описать выход ГПД из керамического ядерного топлива ( диоксид, карбид, фосфид, нитрид, силицид урана), рассматривая его как однородный материал с объёмным коэффициентом диффузии, не принесли желаемых результатов. Это привело к появлению в 70-е и 80-е годы прошлого века более сложных моделей. В основу таких моделей положено представление о том, что рождение ГПД происходит в зерне (межзеренные границы обеднены делящемся изотопом и в основном представляют скопление пористости), структура которого близка к монокристаллу ураносодержащего соединения с объёмным коэффициентом диффузии. Появляющиеся в зерне ГПД диффундируют на его поверхность, выходят в межзеренное пространство и далее с коэффициентом зернограничной диффузии мигрируют к внешней границе облучаемого топлива.
Мы рассмотрим три модели последовательно придерживающихся основной концепции предыдущего абзаца и феноменологическому подходу к решению основной задачи - восстановление параметров переноса ГПД (коэффициентов объёмной и зернограничной диффузии) по экспериментальным данным выходов короткоживущих изотопов благородных газов.

в работе [27] (1975г). Рассмотрена нестационарная задача. Использована та же самая система дифференциальных уравнений и условий однозначности, что и в первой модели, но дополненная временными условиями. Представлено решение нестационарной задачи для сферического образца, заполненного сферическими зернами. Модель обладает двумя существенными отличиями от первой.
Межзеренное пространство представляется в виде тонкого слоя на внешней поверхности зерен, толщину этого слоя предполагается определять в результате сопоставления расчетных соотношений с экспериментальными данными по выходу ГПД из сферического образца.
Второе отличие: для определения объёмной плотности источников газа в межзеренном пространстве используется текущее значение концентрации в образце как граничное на поверхности сферического зерна.
В работе представлено решение стационарной задачи, которое подробно проанализировано для различных частных случаев. Рассмотрен случай возможного захвата части ГПД в межзеренном пространстве дефектами. Модель использована для оценке коэффициентов диффузии йода и теллура.

В работах [25], [26] (1973-1977гг) представлена стационарная модель двухстадийного переноса короткоживущих радиоактивных ГПД в пористых плоской, тонкой пластине и тонкой, цилиндрической втулке. Выход газа с внешней поверхности образцов при нулевых граничных условиях представляется в виде суммы потока из межзеренного пространства с коэффициентом зернограничной диффузии и потока из зерен с объёмным коэффициентом диффузии, находящихся на внешней поверхности образца с учетом ее разветвленности для заданного значения пористости.
Выход газа в межзеренное пространство определяется из решения стационарной задачи для сферического зерна с объёмным коэффициентом диффузии, при постоянном значении концентрации на его границе. Это значение принято равным усредненному по координате в образце (пластина, втулка). Полученное значение выхода ГПД из зерна используется для определения плотности источников газа в межзеренном пространстве образца.

Развитие третьей модели изложено в работах [28], [29], [30], [31], [32]. Рассматривается нестационарная система дифференциальных уравнений двухстадийной диффузии ранее представленная в предыдущей модели без конкретизации представлений о границах зерен. Решается задача для сферического образца, заполненного сферическими зернами. Стационарная задача используется для нахождения коэффициентов диффузии по экспериментальным данным работы [9]. Полученные значения коэффициентов диффузии используются для расчетов нестационарных выходов ГПД из сферических кернов микротвэлов.

выводы:
- все модели используют идентичную систему дифференциальных уравнений и условий однозначности.
- предварительные проработки показали, что использованное во второй модели текущее значение концентрации в образце как граничное условие для зерна более продуктивно, т.к. позволяет авторам рассмотреть большее количество важных предельных случаев и иметь более простые выражения для конечных результатов.
- использование в первой модели пористости, как одного из параметров структуры представляется положительным фактом, т.к. эта величина весьма надежно определяется экспериментально.
- представленные в работе [32] (третья модель) результаты расчетов по экспериментальным данным [33] в широком интервале температуры в предположениях наличия или отсутствия ловушек и использование в модели выхода ГПД в межзёренное пространство путем кинетической отдачи и выбивания следует считать перспективным для дальнейшего усовершенствования моделей.

выхода ГПД. Математическая постановка задачи и условия однозначности, представленные ниже, используют символику работы [3]. Геометрические условия.

Геометрические условия.
Рассматривается сферический образец радиуса R, состоящий из сферических зерен радиуса а. Сферическая форма зерна допустима в модельных представлениях, т.к. оправдана оптическими исследованиями шлифов.
Выбор сферической формы образца в модели допустим по следующим причинам:
- для задач предполагающих изотропию свойств в объёме тела и желании иметь одну пространственную координату такая форма предлагает наиболее строгое решение. Использование образцов другой формы (пластина, цилиндр) либо требует рассмотрения двухкоордитатной задачи, либо увеличения аксиальных размеров для обеспечения необходимой точности в эксперименте. Следует отметить, что при малых значениях коэффициентов диффузии возможно обойтись рассмотрением задач для полупространства, предполагая, что изменение концентрации в телах сосредоточена в тонком приповерхностном слое.
- в работе [27] для экспериментальных исследований изготовлялись специальные образцы сферической формы с зерновой сферической структурой, в работах [28;29;30] исследовались сферические керны для микротвэлов.
- в нашем случае использовались цилиндрические образцы (штатные таблетки-сердечники твэлов энергетических реакторов), радиальные и аксиальные размеры которых не сильно различаются. В этом случае предлагается использовать в модельных расчетах эквивалентный радиус сферического образца, поверхность которого равна эмиссионной поверхности исследуемого. Такой подход позволяет проводить количественные сопоставления экспериментальных результатов для образцов разной формы и размеров.

объёме образца, коэффициенты диффузии DL (объёмный), Dgb (зернограничный) являются функцией температуры.
Плотность внутренних источников газа внутри зерен пропорциональна плотности делений в образце.
Межзеренные границы считаются обедненными делящемся изотопов, а источником ГПД в них является газ, вышедший с поверхности зерен в межзеренное пространство.
Образец обладает пористостью ε = (dT - d)/dT , где d и dT плотности поликристаллического образца и теоретическая плотность химического соединения соответственно.

образце радиуса R распределение концентраций описывается уравнением:
(1)
при граничных и временных условиях:
(а) C = 0 при r=R для всех t>0
(b) при r=0 для всех t > 0
(c) C = 0 при t = 0 для всех r при 0 ≤ r ≤ R .

для зерна.

Для стационарной задачи производная концентрации по времени принимается равной нулю:
(1-1)
Граничное условие (a), подразумевает полное удаление газа с поверхности в нашем эксперименте, т.к. его расход специально подбирался для обеспечения этого условия.
Плотность источников газ в межзеренном пространстве β´(C) зависит от концентрации С, которая является граничным условием при рассмотрении потока газа в межзеренное пространство из зерен, в частности от местоположения конкретного зерна в объёме образца.
Система уравнений, описывающая процесс диффузии в зерне имеет вид:
(2)
с граничными условиями:
 (a) К = C при r’=a , для всех t > 0
(b) при r’=0 для всех t > 0
(c) К = 0 t = 0 для всех r’, 0 ≤ r’ ≤ a .

стационарных условий уравнение диффузии для зерна имеет вид:
(2-1)
В этом уравнении β – плотность источников газа, зависящая от плотности делений в зерне и доли выхода конкретного изотопа в результате акта деления. Решение уравнения (2-1) имеет вид:
(3)
Плотность внутренних источников газа в межзеренном пространстве образца имеет вид:
(4),  
где ,
а – радиус зерна, ε – пористость образца,
ξ - доля межзеренного пространства, участвующая в зернограничной диффузии, определяемая экспериментально и аналогичная δ/2 в работе [3], в нашем случае δ/2 = ξ*а*ε