Изначально обитатель негустых лесов и травянистых равнин, сумчатый волк был
вытеснен людьми в дождевые леса и в горы, где обычным убежищем ему служили норы под корнями деревьев, дупла упавших деревьев и скалистые пещеры. Вёл ночной образ жизни, однако иногда его замечали гревшимся на солнце. Образ жизни был одиночный, иногда для охоты собирались пары или небольшие семейные группы.
Питался сумчатый волк средними и крупными наземными позвоночными — валлаби, мелкими сумчатыми, ехиднами, птицами и ящерицами. После завоза на Тасманию овец и домашних птиц они тоже стали добычей сумчатого волка.